大连化物所JACS：单Rh位点催化乙醇直接氧化制乙醇酸

主要观点总结

中科院大连化物所的研究团队开发了一种硫 / 氮 / 碘协同配位的单原子铑催化剂，该催化剂能够在温和条件下实现乙醇水相直接高效氧化为乙醇酸。本文介绍了该催化剂的催化性能、机制创新、结构优势和应用潜力。

关键观点总结

关键观点1: 催化性能

该催化剂在160°C、1.5 MPa O₂条件下，乙醇酸选择性达93%，TOF为250 h⁻¹，碳平衡率94%-106%。催化剂在10次循环后活性无明显衰减。

关键观点2: 机制创新

通过同位素标记实验和理论计算证实，乙醇酸中所有氧原子来自水。提出水介导的氧穿梭机制，其中•OH自由基插入C-H键形成羟基，HIO中间体分解再生H₂O和O₂，完成催化循环。

关键观点3: 结构优势

S/N/I协同配位优化了Rh位点的电子结构，降低了乙醇吸附和β-C-H活化的能垒，显著提升催化效率。

关键观点4: 应用潜力

该工艺为生物质乙醇高值化利用提供了绿色路径，避免了传统方法中氰化物、高压或强碱环境的使用。

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