电子科技大学向勇、张晓琨AEM：材料基因组方法分步筛选用于高电压LiCoO₂的掺杂元素

主要观点总结

本文研究了如何通过掺杂元素来提升高电压LiCoO₂的电化学性能。通过结合理论计算和实验验证的材料基因组方法，筛选用于高电压LiCoO₂的掺杂元素。最终确定的候选元素（掺杂Sb的LiCoO₂和掺杂Ge的LiCoO₂）展现出优异的电化学性能。研究内容包括晶格应变缓解、氧气释放抑制、钴迁移抑制、锂离子扩散动力学提升以及电子结构优化等。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

随着智能设备的快速发展，对LiCoO₂的性能要求更高。提高LiCoO₂的充电截止电压是获得更高比容量的直接有效方法，但会面临一系列问题。本文旨在通过掺杂元素来提升高电压LiCoO₂的电化学性能。

关键观点2: 研究方法

通过结合理论计算和实验验证的材料基因组方法，采用五步筛选流程，评估63种潜在元素在减少LiCoO₂循环过程中的化学机械晶格应变、氧气释放和阳离子混排方面的有效性。

关键观点3: 重要成果

筛选过程中获得的计算数据有助于快速识别有前景的掺杂剂，并为未来探索高电压LiCoO₂的多元素掺杂配方提供合理的指导。最终确定的候选元素（掺杂Sb的LiCoO₂和掺杂Ge的LiCoO₂）展现出优异的电化学性能。

关键观点4: 详细机制

掺杂Sb和Ge后，这些元素进入Co位点，能够有效缓解LiCoO₂的晶格应变；提高LiCoO₂的氧空位形成能，从而抑制氧气的释放；能够显著提高Co离子的迁移能垒，抑制Co离子的迁移；降低Li⁺的扩散能垒，提升了Li⁺的扩散动力学；电子结构的优化能够影响材料的电导率和电荷转移动力学，进而影响LiCoO₂的电化学性能。

关键观点5: 实验验证

实验结果显示，Sb/Ge掺杂显著改善了LiCoO₂的电化学性能，减少了二次颗粒开裂，并抑制了H1 - 3相形成及副反应。

关键观点6: 未来工作

实际应用中需要进一步探究Sb掺杂LiCoO₂或Ge掺杂LiCoO₂的最佳掺杂水平，涵盖掺杂浓度和合成工艺等因素的实验设计也是必要的。其他仅被边缘筛选掉的掺杂元素也不应完全排除进一步尝试的可能性。