哈工大（深圳）李锴锴、黄燕&华师石秀玲&港科大（广州）张统一院士：添加剂浓度驱动的可逆一阶相变，实现...

主要观点总结

本文研究了高浓度电解液在锌离子电池中的应用，通过开发一种添加剂浓度驱动策略，成功将高应变的不可逆转化反应转变为低应变的可逆相变。该策略实现了长寿命、高倍率的锌-钒电池，并揭示了VS 4 从单斜相到六方相的可逆一阶相变机制。该机制的形成显著提升了电池的电化学性能和机械稳定性，为电池电极和电解液的设计提供了新的思路。

关键观点总结

关键观点1: 高浓度电解液实现了优异的VS 4 电化学性能

通过引入不同浓度的LiTFSI作为盐添加剂，实现了高倍率容量和出色的稳定性，组装的柔性软包电池实现了高能量密度且无容量衰减情况。

关键观点2: 高浓度电解质诱导的一阶相变

在高浓电解液中，VS 4 材料发生了从单斜晶系结构到六方晶系结构的一阶相变，这个过程中没有产生常规电解液中的转化产物和副产物。

关键观点3: 一阶相变的有利动力学和热力学

相变动力学分析显示，VS 4 正极在高浓电解液中的相变在动力学上更为有利。热力学分析则表明高浓度电解质中的相变熵变更小，具有更小的结构变化和能量损失。

关键观点4: 一阶相变的机械稳定性

测试得到VS 4 在不同电解液中的应变演化机制，证明了一阶相变机制下的正极具有高度机械可逆性。

关键观点5: 一阶相变的起源

通过分子动力学计算和密度泛函理论计算，揭示了高浓度电解液对Zn 2+ 溶剂化结构的调控作用，以及这种调控如何降低脱溶剂化能垒，引发一阶相变。