Nature Chemistry：S替换Cl，活性提高50倍！

主要观点总结

美国西北大学和芝加哥大学的研究团队通过创新的后合成修饰策略，成功在金属-有机框架（MOFs）中植入金属-硫（M-S）活性中心，实现了硝基芳烃的高效氢化催化。该策略结合了原位动态表征与理论计算，首次揭示了硫配体促进金属-配体键均裂和降低H₂活化能垒的分子机制。这一成果不仅突破了传统硫化物催化剂的局限性，还为设计仿生多相催化剂提供了新的思路。

关键观点总结

关键观点1: 研究成果

美国西北大学和芝加哥大学的研究团队通过后合成修饰策略在MOFs中成功植入M-S活性中心，实现了硝基芳烃的高效氢化催化。该策略具有突破传统硫化物催化剂局限性和为设计仿生多相催化剂提供新思路的重要意义。

关键观点2: 研究背景

金属-硫活性位点在氢化和脱氢催化中起核心作用，但传统催化剂中多分布于颗粒表面或边缘，限制了整体效率。受自然界金属-硫酶高效催化机制的启发，研究者尝试在MOFs中构建类似活性位点。

关键观点3: 研究思路与实施

研究团队选择两类代表性MOFs作为平台，通过逐步将桥连Cl⁻配体转化为OH⁻和SH⁻，构建M-S桥连位点。为避免直接硫化产生副产物HCl导致的反应可逆性，团队采用了创新的两步法，实现了定量转化。通过单晶X射线衍射和原位对分布函数分析，揭示了材料在修饰过程中的结构完整性。

关键观点4: 关键突破与优势

创新的两步后合成修饰策略可推广至其他硫功能化MOFs的制备。硫配体调控的电子效应对开发高效氢化催化剂具有普适性，未来可探索硫修饰MOFs在CO₂还原、生物质转化等反应中的应用潜力。

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