太原理工大学王孝广教授课题组AEM: 精确调控d-p轨道杂化行为弱化Fe-N-C催化剂羟基解离能垒以...

主要观点总结

本文研究了Fe-N-C催化剂对*OH中间体的吸附强度对氧还原反应（ORR）性能的影响。通过理论计算与实验协同设计，成功开发出一种新型Fe基单原子催化剂（Fe, Co/NCB），有效改善了Fe-N-C材料在ORR过程中的*OH强吸附与稳定性难题。文章亮点包括：通过DFT计算证实了不对称Co和B共掺杂在FeN4中的可行性；理论计算表明Co与B的协同耦合可精准调控Fe活性位点的电子结构，促进*OH解离并强化Fe-N键的稳定性；电化学测试结果表明Fe, Co/NCB催化剂在碱性和酸性电解液中展现优异ORR性能，且组装的液态ZAB和柔性ZAB表现出高功率密度和优异循环稳定性。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

介绍了ORR在质子交换膜燃料电池和锌空气电池中的重要作用，以及Fe-N-C单原子催化剂在ORR中的潜力。然而，Fe活性中心对*OH中间体的强吸附及其电化学循环中的耐久性挑战成为长期应用的难题。

关键观点2: 研究创新点

通过密度泛函理论DFT计算，证实了不对称Co和B共掺杂在FeN4中的可行性；理论计算揭示了Co与B协同耦合对Fe活性位点的电子结构调控机制；实验制备了原子分散的Fe, Co/NCB催化剂，其在碱性和酸性电解液中展现出色的ORR性能。

关键观点3: 催化剂性能

Fe, Co/NCB催化剂在理论指导下成功制备，具有优异的ORR性能，半波电位高，Tafel斜率小，动力学电流密度大。在0.1M KOH和0.1M HClO4电解液中均表现出良好性能。

关键观点4: 催化剂应用

将Fe, Co/NCB催化剂应用于液态ZAB和柔性ZAB，实现了高功率密度和优异的循环稳定性。这为新一代氧还原催化剂的开发提供了新理论框架与技术路径。