韩布兴院士/吴海虹教授/康欣晨研究员最新JACS：通过改变单组分铜催化剂的配位数来调控电还原CO₂反...

主要观点总结

本文报道了一种通过调节铜催化剂的配位数来控制CO2电还原反应路径的新策略。通过改变电化学模式还原CuO前驱体，制备出不同配位数的Cu催化剂。研究发现，铜的配位数会极大地影响*CO中间体的吸附能，从而影响反应途径。高配位数的Cu催化剂主要生成C2+产物，而低配位数的Cu则有利于生成CH4。该研究揭示了Cu配位数对CO2RR产物分布的影响，为控制电催化反应途径提供了新的策略。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景介绍

在电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)中，调节催化剂表面的*CO结合能力对于生成所需产物至关重要。之前的研究已经提出了各种设计或改性铜催化剂的方法，以调节*CO中间体的结合能，从而控制CH4和C2+的选择性。

关键观点2: 研究目的和重要性

尽管许多铜基催化剂已被证明可有效调节CH4/C2+的比例，但由于复杂性和缺乏系统的实验证据，真正活性中心的确定变得困难。因此，合成单组分铜来控制CH4/C2+选择性对于建立结构–选择性关系至关重要。

关键观点3: 研究方法

本研究通过改变电化学模式还原CuO前驱体来制备不同配位数的单组分Cu催化剂。结合理论计算和实验方法阐明了Cu的配位数对CO2RR过程中CH4和C2+产物的选择性的影响。

关键观点4: 研究结果

具有高配位数的Pot-Cu催化剂表现出中等的*CO吸附能和OH–富集的微环境，从而促进了C2+产物的生成。相反，具有低配位数的Pul(3)-Cu催化剂表现出强的*CO吸附能，增强了*CO的深度加氢生成CH4。

关键观点5: 研究亮点

本研究系统地揭示了Cu配位数对CO2RR产物分布的影响，并提出控制金属的配位数可能是控制电催化反应途径的一种有前途的策略。