湖南大学汤琳教授AFM|Mo-Fe双原子活化PMS选择性生成单线态氧

主要观点总结

湖南大学汤琳教授和王佳佳副教授在Advanced Functional Materials上发表了一篇关于精准调控Mo-Fe双原子配合下非自由基在过氧单硫酸盐活化中的生成的研究论文。该研究通过可控热解策略，成功制备出具有高选择性、优异稳定性和类芬顿催化活性的FeMo─N─C催化剂。该催化剂能够实现活化PMS通过非自由基途径高效降解2，4-二氯酚。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景及重要性

过一硫酸盐（PMS）活化生成非自由基氧化物种因其在复杂水环境中对富电子有机污染物的选择性降解能力而受到关注。阐明非自由基路径间的协同作用对开发高性能高级氧化工艺至关重要。

关键观点2: 研究方法和策略

研究通过可控热解策略，将Fe-Mo双原子位点精准锚定在MOF衍生的氮掺杂碳基底上，制备出FeMo─N─C催化剂。该催化剂具有高的选择性和稳定性，能够调节PMS活化过程中的反应路径，向非自由基氧化方向进行。

关键观点3: 研究成果和发现

该催化剂能够在12分钟内完全降解50 mg/L的2,4-二氯苯酚，一级动力学常数达0.587 min⁻¹，较Fe─N─C/PMS体系提升20.67倍。实验证实单线态氧（¹O₂）是主要的活性氧物种。钼（Mo）的引入不仅促进非自由基物种的生成，还加速Fe³⁺/Fe²⁺循环，从而提升催化效率和可重复使用性。

关键观点4: 理论计算和热力学分析

密度泛函理论计算表明，Mo的引入可调控Fe位点的d带中心并优化电荷分布，最终调节非自由基路径的形成。热力学分析证明，相较于Fe─N─C体系，FeMo─N─C体系具有更低的¹O₂生成能垒，更有利于选择性生成¹O₂。

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