山东师大孙传智/加州大学河滨分校刘福东：CeO₂(110)表面受阻路易斯酸碱对催化诱导N-H/N-O...

主要观点总结

本文研究了通过氧空位工程在CeO2表面构筑的受阻路易斯酸碱对（FLPs）在活化小分子方面的卓越能力，并将其应用于NH3-SCR反应中。研究发现，含FLPs的FR-CeO2催化剂的性能得到了显著提升，通过H2处理可进一步增加FLPs的数量。DFT计算结果表明，FLPs的存在使N-O和N-H键的活化能垒显著降低。此外，通过在富含FLP结构的FR-CeO2上负载MoO3，利用酸性位点与FLP位点的协同作用，获得了卓越的催化性能。该研究为基于催化机理研究的催化剂设计提供了全新的范例。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

氮氧化物（NO和NO2）是造成酸雨、光化学烟雾和臭氧的主要大气污染物，对人类健康和生态系统造成一定危害。在催化剂作用下，用NH3选择性地还原NOx为N2和H2O是消除固定源NOx的最有效技术之一，但现有催化剂存在一些不足，如V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化剂的缺点包括温度窗口窄和V的生物毒性等。

关键观点2: 研究亮点

1. 通过二次水热法合成了含有FLP结构的FR-CeO2纳米棒催化剂，明确了FLP的存在可显著提升催化剂的催化活性。2. DFT计算结果表明FLP结构显著降低了E-R和L-H机理的决速步能垒。3. 揭示了FLP促进N-O键活化的作用机制。4. 通过机械研磨法在FR-CeO2上负载MoO3以进一步增强催化剂的表面酸性，实现了FLP的实际应用。

关键观点3: 研究展望

该研究为基于催化机理研究的催化剂设计提供了良好的范例。未来可以进一步探索其他催化剂体系中的FLP应用，以及在不同反应体系中的催化性能。