【解读】CEJ：MgAl2O4负载Ru催化剂用于二苯醚氢解中的选择性C-O键断裂

主要观点总结

本文研究了通过球磨和微波加热法合成MgAl₂O₄负载的Ru催化剂用于木质素衍生物的氢解反应。对比了不同催化剂在二苯醚转化中的性能，发现0.5Ru/MgAl₂O₄催化剂对4-O-5键断裂的催化性能最好。通过严格的实验证实了4-O-5键直接断裂，然后苯环氢化的反应机理。文章还研究了载体效应对催化性能的影响，以及0.5Ru/MgAl₂O₄催化剂的催化稳定性及普适性。

关键观点总结

关键观点1: 催化剂的合成与表征

通过球磨和微波加热法合成MgAl₂O₄负载的Ru催化剂，XRD和TEM结果表明，与MgO和Al₂O₃相比，MgAl₂O₄尖晶石载体能够生成更小的Ru颗粒尺寸，呈现出薄纳米片结构，暴露了更多用于二苯醚转化的活性位点。

关键观点2: 二苯醚转化的催化评价

0.5Ru/MgAl₂O₄表现出最优的催化性能，TOB为352.9 h⁻¹，是0.5Ru/MgO的5.5倍。通过球磨和微波加热法合成的催化剂表现出比传统方法更高的催化活性。此外，该催化剂在连续五个循环中表现出不变的环己烷和环己醇的转化率和产量，证实了其高效的催化稳定性。

关键观点3: 载体效应及Ru物种研究

通过XPS分析了不同催化剂上氧和Ru物种的表面化学环境。发现尖晶石载体促进了0.5Ru/MgAl₂O₄表面Ov的形成。富电子的Ru物种更容易激活H₂，有利于二苯醚的氢解，提高0.5Ru/MgAl₂O₄的催化性能。

关键观点4: 反应途径研究

二苯醚首先吸附在催化剂表面，形成的富电子Ru物种通过与氧原子的配位增强了二苯醚的化学吸附。同时，H₂分子吸附在Ru活性位点上并转化为活性氢。在氢解加氢过程中，会发生少量的二苯醚直接环加氢。