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主要观点总结

本文报道了电子科技大学崔春华教授关于体相水氧化还原化学在电催化反应中的关键作用的突破性研究。该研究通过电子顺磁共振、高分辨质谱和拉曼光谱等手段，证实了电解质诱导的体相水氢键失衡可产生氧化还原自由基，进而活化甲酸盐生成C₁中间体，这些中间体迁移至Cu阴极表面实现C–C耦合。这一发现挑战了电催化仅为界面过程的传统认知，提出了新的设计原则。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

长期以来，电催化被视为一种典型的界面过程，而体相水的氧化还原化学性质及其在反应网络中的作用鲜有研究。当前研究旨在理解电解质如何激活体相水产生自由基，以及这些自由基在电催化反应中的作用。

关键观点2: 研究方法

研究者以甲酸盐为模型电解质，通过电子顺磁共振（EPR）、高分辨质谱（HRMS）和拉曼光谱等手段，探究电解质对体相水结构的影响以及体相水氧化还原化学在电催化反应中的作用。

关键观点3: 研究结果

研究发现，随着甲酸盐浓度增加，体相水中电子密度增强，氢键对称性被打破，促进了电荷分离，进而生成H₂O•⁺和e⁻ₐq等氧化还原活性物种。通过EPR和HRMS检测证实了自由基的存在。此外，研究还发现了水自由基活化甲酸盐生成CO₂•⁻和CO的过程。

关键观点4: 研究意义

本研究揭示了体相水氧化还原化学在电催化反应中的关键作用，突破了传统界面反应的局限。这一发现不仅证实了水可作为活性氧化还原介质参与反应，还提出了通过精准调控电解质性质以优化合成效率的新设计原则。这一机制为CO₂高效转化为多碳产物提供了新思路，并有望拓展至其他顽固分子的活化过程中。

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